在物理光學(xué)里,光和物質(zhì)的相互作用的基礎(chǔ)研究是我們得以發(fā)展新型技術(shù)的基礎(chǔ)。所謂不僅知其然,而且要知其所以然——既要知道事情的表面現(xiàn)象(觀測到的現(xiàn)象),也要了解事情的本質(zhì)和它之所以產(chǎn)生的原因。
比如量子發(fā)射體是研制新光源(包括激光、發(fā)光二極管、以及在量子技術(shù)領(lǐng)域的單光子源)的基礎(chǔ),它們可以是在激發(fā)態(tài)的原子、非激發(fā)態(tài)的原子或者量子點,它們的發(fā)光特性不僅僅和自身狀態(tài)有關(guān)系,也和周圍的電磁場環(huán)境有關(guān)系。
當(dāng)這個量子發(fā)射體處于一個可以限制光能的系統(tǒng)里的時候(比方說光學(xué)腔或者等離子納米腔),它釋放的光子可以在消失(dissipate)之前重新被該量子體吸收。當(dāng)這種光和代表物質(zhì)的量子發(fā)射體之間這種能量耦合比它們自身的耗散過程快的時候,我們稱之為光和物質(zhì)的強相互作用(Strong light-matter interactions),這種釋放光子-再吸收光子會周期性地出現(xiàn),我們稱一個周期為拉比周期(Rabi cycle)。
近期,西湖大學(xué)仇旻教授課題組和新西蘭奧塔哥大學(xué)丁伯陽博士合作,聯(lián)合浙江大學(xué)、北京理工大學(xué)相關(guān)團隊, 開展了一系列關(guān)于“等離子諧振和量子輻射點強耦合”的工作。
具體來說,他們把量子輻射點(發(fā)光原子分子激子等)嵌入到納米尺度的光學(xué)腔里,觀察到光子和輻射點在常溫下的快速能量交換以及很多有趣的物理特性。這些工作為諸多重要的應(yīng)用,比如單光子開關(guān)和納米激光器,提供了必要的理論和實踐基礎(chǔ)。
背景介紹
諧振腔是非常重要的光學(xué)器件。具體來說,科學(xué)家們利用反射鏡的組合把光子限制在一定空間里,讓光子在鏡子中來回反射,從而增大光場的強度,延長光場的存在時間,并且可以控制光子的諧振頻率。如果我們把一些量子輻射點(例如分子,原子,激子,離子等等)嵌入到諧振頻率相同的光學(xué)腔中(圖1a),光子和輻射點就會發(fā)生快速的能量交換。當(dāng)這種交換速度超過了系統(tǒng)自身的損耗率,光子和輻射點就會形成新的光-物質(zhì)混合態(tài),體現(xiàn)為頻譜上的能級劈裂(圖1b)。我們把這個過程稱之為強耦合過程,又叫光和物質(zhì)強相互作用,而相關(guān)研究被稱為腔-量子電動力學(xué) [cavity-quantum electrodynamics (cavity-QED)]。
圖1 (a) 光學(xué)腔和量子輻射點集成組合的示意圖;(b) 光學(xué)腔和量子發(fā)光點強耦合的示意能級圖,呈現(xiàn)出分裂的能級;分裂能級大小用真空拉比劈裂(?ωVR)來表征。
強耦合系統(tǒng)激發(fā)了科學(xué)家們的極大興趣,因為這不僅可以讓我們更深入的研究開放系統(tǒng)中的量子力學(xué),比如測量引起的退相干效應(yīng),更重要的是可以讓我們實現(xiàn)對量子態(tài)的有效操控,為一系列的重要應(yīng)用提供了理論和實踐基礎(chǔ),比如量子計算機,量子編碼,單光子非線性,以及單原子激光器等等等等。因為這一研究的重要性,2012年的諾貝爾物理學(xué)獎授予了Serge Haroche以表彰他在cavity-QED研究上的杰出貢獻。
關(guān)鍵技術(shù)
目前關(guān)于強耦合系統(tǒng)的相關(guān)研究大多停留在實驗室階段。為了減少系統(tǒng)損耗,人們傳統(tǒng)上會把整個耦合系統(tǒng)放到超低溫下測量(接近絕對零度,-273℃),這無疑極大的提高了開發(fā)成本和研究難度。為了解決這一問題,科學(xué)家們開始嘗試?yán)玫入x子諧振腔(或稱為納米光學(xué)腔)在常溫下實現(xiàn)強耦合效應(yīng)。具體來說,等離子諧振腔是基于特殊設(shè)計的貴金屬納米結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中,金屬的導(dǎo)帶電子會隨著外部光照發(fā)生集體振動,也即局域等離子諧振[圖2(a)]。這種諧振把光能壓縮限制在一個非常小的體積(V)里面。例如圖2(b)所示,光能可以被壓縮到單個貴金屬納米顆粒和金屬薄膜之間的間隙當(dāng)中,其維度甚至可以小于光波長的1/500。
圖2 (a) 基于金屬納米顆粒的等離子諧振腔示意圖;(b) 基于金屬納米顆粒-金屬薄膜的等離子諧振腔,其模式體積可以達到小于1/500波長的尺度。具體見我們之前的一系列工作,如 Appl. Phys. Rev.96 251104 (2010);ACS Nano6 2550 (2012); J. Phys. Chem C 119 18627 (2015)
而在耦合過程中,耦合強度(g)與光場模式體積(V)的平方根成反比,這里N代表參與耦合的量子輻射點數(shù)目 。所以通過把量子輻射點嵌入到等離子諧振腔,我們就可以利用局域等離子諧振超小的模式體積來極大增強耦合強度,從而克服常溫下系統(tǒng)損耗高的缺點。下面要講述的就是我們?nèi)绾卧诔叵聦崿F(xiàn)“等離子諧振-量子輻射點”強耦合,并且發(fā)現(xiàn)其有趣特性的工作。
實驗驗證
首先我們把某種染料分子嵌入到間隙等離子諧振腔中。如圖3(a)所示,單個金納米立方體與金膜構(gòu)成間隙納米光學(xué)腔。這種結(jié)構(gòu)可以把波長在1.91eV (650nm)的光子高度聚集在僅有——3納米寬的間隙之中(如紅色區(qū)域指示)。如果我們在間隙里面嵌入某種染料分子(圖3(a)中小藍色球體),而這種染料分子的吸收波長和腔內(nèi)光子的波長相一致的話,它們的混合光譜會出現(xiàn)兩個峰(如圖3(c)顯示)。這是常溫下的能級劈裂,也是強耦合的重要標(biāo)志。
圖3 (a) 基于貴金屬納米顆粒-薄膜等離子諧振腔和摻雜染料分子強耦合系統(tǒng)的示意圖;(b) 未摻雜和(c)摻雜染料分子的諧振腔散射譜,粉色虛線代表染料分子的吸收譜;(d) 未摻雜和(e)摻雜染料分子的諧振腔遠場散射圖像。
更為重要的是,此次實驗中我們首次發(fā)現(xiàn)這種強耦合效應(yīng)還可以改變光子在間隙內(nèi)的空間分布,而這種改變可以在光子的遠場成像中觀察到。具體來說,未摻雜染料分子的間隙腔的遠場成像[圖3(d)]顯示為多納圈形狀,而摻雜了染料分子的間隙腔[圖3(e)]遠場成像顯示為點狀。我們知道,光學(xué)腔遠場成像和腔內(nèi)光子的空間分布是一一對應(yīng)的。換言之,如果遠場成像發(fā)生了改變,那么一定意味著間隙中光子的空間分布也發(fā)生了變化。為了進一步確證這個發(fā)現(xiàn),我們還進行了數(shù)值仿真計算,結(jié)果和實驗非常吻合。
總述
我們的實驗結(jié)果為常溫下研究納米光學(xué)腔和量子輻射點的強耦合效應(yīng)做出了重要技術(shù)鋪墊。具體來說,關(guān)于“強耦合能改變光場空間分布”的發(fā)現(xiàn)不僅能幫助人們在理論上更好的理解納米尺度下的強耦合效應(yīng),還貢獻了一種新的調(diào)控手段,可以用于改變納米光學(xué)腔的輻射特性。
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