光學(xué)超構(gòu)表面是一種由亞波長(zhǎng)尺度的超構(gòu)單元在面內(nèi)排布而構(gòu)成的準(zhǔn)二維人工結(jié)構(gòu)材料。研究人員可以通過(guò)選擇超構(gòu)單元的材料組成、幾何形狀對(duì)光的振幅、偏振、相位和頻率等光場(chǎng)自由度進(jìn)行靈活調(diào)控。聚焦于超構(gòu)表面在非線性光場(chǎng)調(diào)控領(lǐng)域的原理與應(yīng)用。

據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，近期，南方科技大學(xué)工學(xué)院材料科學(xué)與工程系的科研團(tuán)隊(duì)在《光學(xué)學(xué)報(bào)》期刊上發(fā)表了以“非線性光學(xué)超構(gòu)表面：基礎(chǔ)與應(yīng)用”為主題的文章。該文章第一作者為唐宇濤，通訊作者為李貴新教授，主要從事光學(xué)超構(gòu)表面、非線性光場(chǎng)調(diào)控、納米光學(xué)和幾何相位方面的研究工作。

本文綜述了近年來(lái)非線性光學(xué)超構(gòu)表面的研究進(jìn)展。首先，概述了非線性晶體到非線性超構(gòu)表面的發(fā)展歷程。然后，討論了對(duì)稱性和幾何相位在非線性光學(xué)超構(gòu)表面中的重要作用。最后，介紹了非線性光學(xué)超構(gòu)表面在波前調(diào)控、量子信息處理和太赫茲波的產(chǎn)生與調(diào)控等領(lǐng)域中的應(yīng)用。

從傳統(tǒng)晶體到非線性光學(xué)超構(gòu)表面

雙折射晶體相位匹配

當(dāng)入射光的電場(chǎng)E很強(qiáng)時(shí)，材料對(duì)光場(chǎng)的高階非線性響應(yīng)不能被忽略，故會(huì)引發(fā)許多奇妙的物理過(guò)程，如基于二階非線性光學(xué)響應(yīng)的倍頻（SHG）、和頻（SFG）和差頻（DFG）效應(yīng)，以及基于三階非線性光學(xué)響應(yīng)的三倍頻（THG）和四波混頻（FWM）效應(yīng)等。

一種實(shí)現(xiàn)嚴(yán)格相位匹配的方法是利用晶體的雙折射效應(yīng)。在雙折射晶體中，尋常光（o光）和非尋常光（e光）的偏振方向互相垂直且二者折射率不同。在特定角度入射的條件下，o光和e光的折射率差異使得基頻光和非線性光實(shí)現(xiàn)嚴(yán)格的相位匹配，從而可以提高非線性轉(zhuǎn)換效率。

準(zhǔn)相位匹配和非線性光子晶體

利用各向異性晶體進(jìn)行嚴(yán)格的相位匹配可以有效地提高非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換效率，但有一定的局限性。例如，在某些頻段很難找到合適的雙折射晶體，從而很難實(shí)現(xiàn)嚴(yán)格的相位匹配。此時(shí)，可以通過(guò)在晶體中引入非線性極化率的空間調(diào)制使非線性光場(chǎng)的強(qiáng)度保持單調(diào)增長(zhǎng)，這實(shí)際上是在空間上對(duì)非線性極化率進(jìn)行周期性調(diào)制。

利用非線性極化率在傅里葉空間的倒格矢為非線性過(guò)程提供額外的動(dòng)量補(bǔ)償，達(dá)到動(dòng)量匹配的效果，這一方法也被稱為準(zhǔn)相位匹配，如圖1（a）所示，其中為泵浦光的頻率，2ω為產(chǎn)生的倍頻光的頻率，kω和k2ω為相應(yīng)的波矢大小，Λ為超晶格結(jié)構(gòu)的周期，Gm為傅里葉空間中的倒格矢大小。

準(zhǔn)相位匹配的最初設(shè)想是通過(guò)翻轉(zhuǎn)晶體的晶軸實(shí)現(xiàn)的，但這涉及到對(duì)晶體進(jìn)行相干長(zhǎng)度量級(jí)上的切割，故實(shí)現(xiàn)起來(lái)非常困難。在生長(zhǎng)晶體的過(guò)程中直接改變晶體晶向的方法為實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配提供了新的思路。20世紀(jì)90年代，人們發(fā)現(xiàn)可以通過(guò)加電改變鐵電晶體的鐵電疇朝向來(lái)實(shí)現(xiàn)非線性極化率的翻轉(zhuǎn)，從而使得準(zhǔn)相位匹配技術(shù)變得方便且可靠。實(shí)驗(yàn)中通常采用的晶體有鉭酸鋰（LiTaO?）晶體、鈮酸鋰（LiNbO?，LN）晶體和磷酸鈦氧鉀（KTiOPO?，KTP）晶體等。

圖1 準(zhǔn)相位匹配技術(shù)和非線性光子晶體

將傳統(tǒng)準(zhǔn)相位匹配技術(shù)中對(duì)二階非線性極化率的周期性調(diào)制推廣成準(zhǔn)周期性調(diào)制就可以提供更豐富的動(dòng)量補(bǔ)償過(guò)程。例如，按一維Fibonacci序列調(diào)制的準(zhǔn)周期非線性光學(xué)超晶格可以對(duì)倍頻過(guò)程和倍頻光與基頻光的和頻過(guò)程同時(shí)進(jìn)行動(dòng)量補(bǔ)償，使其均滿足準(zhǔn)相位匹配條件，如圖1（b）所示。因此，通過(guò)一塊具有二階非線性極化率的晶體就能同時(shí)實(shí)現(xiàn)倍頻和三倍頻的產(chǎn)生，且三倍頻的轉(zhuǎn)換效率高達(dá)23%。材料的本征三階非線性極化率較弱，這種準(zhǔn)周期準(zhǔn)相位匹配方法為高效產(chǎn)生三倍頻提供了一種新的技術(shù)路徑，并且可以推廣至高階非線性過(guò)程中。

受準(zhǔn)相位匹配技術(shù)和光子晶體概念的啟發(fā)，Berger于1998年提出了非線性光子晶體（NPC）的概念。通過(guò)準(zhǔn)相位匹配技術(shù)實(shí)現(xiàn)高效非線性轉(zhuǎn)化的同時(shí)，利用光子晶體的禁帶特性等實(shí)現(xiàn)對(duì)非線性光場(chǎng)的調(diào)控，由此實(shí)現(xiàn)頻譜和波前的多重調(diào)控。近來(lái)，人們成功制備了可反復(fù)擦寫(xiě)、最小線寬可達(dá)30 nm的三維非線性光子晶體。相關(guān)技術(shù)有望在非線性波前調(diào)控、非線性全息成像和多維糾纏光源等領(lǐng)域中發(fā)揮重要作用。

非線性光學(xué)超構(gòu)表面

在過(guò)去二十幾年間，非線性光學(xué)超構(gòu)材料和非線性光學(xué)超構(gòu)表面領(lǐng)域的研究取得了重要進(jìn)展。20世紀(jì)60年代，Veselago等指出當(dāng)介電常數(shù)和磁導(dǎo)率均為負(fù)數(shù)時(shí)，材料的折射率是負(fù)值，并預(yù)測(cè)了一系列新奇的光物理現(xiàn)象。2001年，Shelby等首次從實(shí)驗(yàn)上在微波波段中實(shí)現(xiàn)了等效介電常數(shù)和等效磁導(dǎo)率均小于零的負(fù)折射率材料。此后，通過(guò)在亞波長(zhǎng)尺度上調(diào)控超構(gòu)材料的和實(shí)現(xiàn)了超分辨成像、隱身衣等。超構(gòu)表面作為準(zhǔn)二維的超構(gòu)材料，相對(duì)于三維超構(gòu)材料來(lái)說(shuō)具有光學(xué)損耗小、易于制備等優(yōu)點(diǎn)，有利于光學(xué)器件的小型化、集成化。在線性光學(xué)領(lǐng)域，研究人員通過(guò)對(duì)透射或反射光場(chǎng)的振幅、相位和偏振等自由度進(jìn)行有效調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了許多基于超構(gòu)表面的微納光學(xué)元件，如波片、平面透鏡等。

與此同時(shí)，超構(gòu)表面也是提高非線性光學(xué)轉(zhuǎn)化效率的重要材料體系。例如，Pendry等指出諧振環(huán)開(kāi)口處的局域共振效應(yīng)可用于實(shí)現(xiàn)拉曼信號(hào)的增強(qiáng)，如圖2（a）所示。采用具有中心反演對(duì)稱破缺的U形超構(gòu)單元并引入局域等離激元共振（LSPR）可提高倍頻光的產(chǎn)生效率，如圖2（b）所示。進(jìn)一步引入納米光腔設(shè)計(jì)可使得U形超構(gòu)表面上的倍頻效率提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。設(shè)計(jì)具有泵浦光和倍頻光雙共振特性的等離激元超構(gòu)表面也可以提高倍頻光的產(chǎn)生效率，如圖2（c）所示。此外，集體效應(yīng)、晶格共振和無(wú)源單元等物理機(jī)制也被廣泛用來(lái)提高等離激元超構(gòu)表面的二階非線性轉(zhuǎn)換效率。

圖2 非線性光學(xué)超構(gòu)表面

金屬超構(gòu)單元所具有的局域等離激元共振特性可在其鄰近的非線性材料中產(chǎn)生強(qiáng)局域場(chǎng)，從而提高超構(gòu)表面的非線性轉(zhuǎn)化效率。若在ITO薄膜上制備金屬超構(gòu)單元使入射光的電場(chǎng)在ITO的ENZ波段被局域增強(qiáng)，則ITO薄膜中倍頻光的產(chǎn)生效率會(huì)提升幾個(gè)數(shù)量級(jí)，如圖2（d）所示。此外，圖2（e）所示的金屬-量子阱、圖2（f）所示的金屬-二維材料等復(fù)合體系也可以用于提高倍頻光的轉(zhuǎn)化效率。在可見(jiàn)-近紅外波段中，金屬-量子阱超構(gòu)表面的倍頻光轉(zhuǎn)換效率可以達(dá)到10??。

鑒于等離激元超構(gòu)表面存在損耗高、共振品質(zhì)因子低和損傷閾值低等問(wèn)題，低損耗、高非線性極化率的介質(zhì)材料［砷化鎵（GaAs）、硅（Si）和鍺（Ge）等］逐漸被用于新型非線性光學(xué)超構(gòu)表面的設(shè)計(jì)中。在介質(zhì)超構(gòu)表面上引入Fano共振、圖2（g）所示的連續(xù)譜中的束縛態(tài)（BIC）和電磁誘導(dǎo)透明等具有高品質(zhì)因子的共振模式可以提高倍頻、三倍頻和高次諧波等非線性過(guò)程的轉(zhuǎn)換效率。

非線性光學(xué)中的對(duì)稱性和幾何相位

對(duì)稱性與非線性光學(xué)過(guò)程中的選擇定則

晶體的對(duì)稱性在非線性光學(xué)中扮演著重要的角色。一方面，晶體的對(duì)稱性影響其線性極化率，進(jìn)而決定了晶體的各向異性特性，相關(guān)理論被廣泛應(yīng)用于非線性過(guò)程中的相位匹配。另一方面，晶體的對(duì)稱性會(huì)影響其非線性極化率的張量元。近年來(lái)，對(duì)稱性選擇的非線性過(guò)程被廣泛用于超構(gòu)表面研究領(lǐng)域中。在由各向同性材料組成的超構(gòu)表面中，超構(gòu)單元的對(duì)稱性也會(huì)影響超構(gòu)材料的非線性光學(xué)響應(yīng)。例如，各向異性的超構(gòu)單元在不同方向上具有不同的線性和非線性極化率。在倍頻產(chǎn)生過(guò)程中，研究人員通常使用中心反演對(duì)稱破缺的超構(gòu)單元。由U形超構(gòu)單元組成的超構(gòu)表面上的倍頻光輻射呈現(xiàn)出明顯的偏振選擇性。

近年來(lái)，手性超構(gòu)材料因具備一些特殊的非線性光學(xué)響應(yīng)而備受關(guān)注。手性光學(xué)材料通常具有旋光性（OA）和圓二向色性（CD）。傳統(tǒng)材料的手性光學(xué)響應(yīng)來(lái)源于其組成分子的手性，通常比較微弱。設(shè)計(jì)強(qiáng)手性超構(gòu)單元可以實(shí)現(xiàn)圓偏振光學(xué)器件和手性分子檢測(cè)等功能。在非線性光學(xué)過(guò)程中，研究人員發(fā)現(xiàn)手性超構(gòu)表面上的四波混頻、倍頻和三倍頻信號(hào)呈現(xiàn)出極強(qiáng)的CD。如圖3（a）所示，在具有三重和四重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的手性超構(gòu)單元上，引入面內(nèi)的鏡面對(duì)稱性破缺可增強(qiáng)倍頻光和三倍頻光的CD，實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的倍頻光CD和三倍頻光CD分別高達(dá)98%和79%。這種面內(nèi)鏡像對(duì)稱破缺一般不影響超構(gòu)單元的線性光學(xué)特性，可以用于制備非線性光學(xué)“防偽水印”，只有通過(guò)非線性光學(xué)過(guò)程才能讀出加密的圖像，如圖3（b）所示。此外，在懸空的金/氮化硅薄膜上，通過(guò)聚焦離子束技術(shù)可以制備三維納米剪紙超構(gòu)表面，這類手性結(jié)構(gòu)對(duì)不同圓偏振入射光的吸收有很大差異，實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到了很強(qiáng)的倍頻光CD，如圖3（c）所示。將手性等離激元超構(gòu)表面與上轉(zhuǎn)換納米顆粒結(jié)合，利用手性分子對(duì)納米顆粒上轉(zhuǎn)換熒光的影響實(shí)現(xiàn)了靈敏的異構(gòu)手性分子檢測(cè)，如圖3（d）所示。

圖3 手性非線性光學(xué)超構(gòu)表面

除此之外，旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性也在非線性光學(xué)過(guò)程中起著重要的作用。通過(guò)設(shè)計(jì)制備具有特定旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的等離激元超構(gòu)單元，在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了超構(gòu)表面上倍頻、三倍頻、光整流和四波混頻等非線性光學(xué)過(guò)程中的對(duì)稱性選擇定則。

非線性光學(xué)過(guò)程中的幾何相位

靈活的相位調(diào)控是實(shí)現(xiàn)對(duì)非線性光場(chǎng)進(jìn)行復(fù)雜調(diào)控的基礎(chǔ)。對(duì)于U形超構(gòu)單元，通過(guò)翻轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu)開(kāi)口的方向可在其產(chǎn)生的倍頻光場(chǎng)中引入0和π的相位調(diào)控，如圖4（a）所示。這種二元相位的超構(gòu)表面可以有效地對(duì)倍頻光場(chǎng)的波前進(jìn)行調(diào)控，實(shí)現(xiàn)光束偏折、聚焦等功能。然而，若要對(duì)非線性光場(chǎng)進(jìn)行更復(fù)雜的調(diào)控，則需要對(duì)非線性光場(chǎng)進(jìn)行0~2π的連續(xù)相位調(diào)控。根據(jù)線性光學(xué)范疇下的幾何相位理論，在圓偏振入射光與各向異性的光學(xué)超構(gòu)單元相互作用后，具有反向圓偏振分量的反射光或透射光會(huì)攜帶幾何相位。在偶極子近似條件下，非線性諧波輻射過(guò)程中也存在類似的幾何相位，如圖4（b）和圖4（c）所示。對(duì)于1~5階諧波產(chǎn)生過(guò)程，使用具有不同旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的超構(gòu)單元，綜合考慮對(duì)稱性選擇定則和非線性幾何相位原理，可以得到諧波級(jí)次與幾何相位之間的關(guān)系，如表2所示。其中，“+”表示諧波的圓偏振態(tài)與基頻光相同，“－”表示諧波的圓偏振態(tài)與基頻光相反，“×”表示該過(guò)程被對(duì)稱性選擇定則禁止。

圖4 非線性光學(xué)幾何相位

表2 諧波產(chǎn)生過(guò)程中的幾何相位

非線性光學(xué)超構(gòu)表面的應(yīng)用

基于非線性光學(xué)超構(gòu)表面的波前調(diào)控器件

對(duì)每個(gè)超構(gòu)單元所產(chǎn)生的非線性光場(chǎng)的相位和振幅進(jìn)行控制可以實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的波前調(diào)控功能。例如，改變硅超構(gòu)單元的幾何尺寸可以對(duì)其所產(chǎn)生的三倍頻光進(jìn)行0~2π的相位調(diào)控，從而實(shí)現(xiàn)非線性光束偏轉(zhuǎn)、圖5（a）所示的聚焦渦旋光束產(chǎn)生和全息成像等功能。在砷化鎵超構(gòu)表面上，通過(guò)和頻過(guò)程可以將紅外入射光參量上轉(zhuǎn)換為可見(jiàn)光并成像，從而實(shí)現(xiàn)超薄的紅外光成像器件?；诜蔷€性光學(xué)幾何相位原理，改變具有三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的等離激元超構(gòu)單元的朝向分布可實(shí)現(xiàn)超構(gòu)表面上產(chǎn)生的倍頻光的連續(xù)相位調(diào)控，從而實(shí)現(xiàn)聚焦、非線性成像和圖5（b）所示的軌道角動(dòng)量光束產(chǎn)生等波前調(diào)控功能。

圖5 非線性光學(xué)超構(gòu)表面波前調(diào)控器件

若進(jìn)一步考慮非線性光學(xué)超構(gòu)表面的多極子或偏振響應(yīng)，則可實(shí)現(xiàn)多通道信息加密功能。例如，在硅/氮化硅介質(zhì)超構(gòu)表面上，通過(guò)設(shè)計(jì)超構(gòu)單元的米氏多極子共振響應(yīng)可以控制其產(chǎn)生的前向和背向傳播的三倍頻信號(hào)強(qiáng)度，從而該超構(gòu)表面在正向和背向入射的基頻光泵浦下可以輻射出兩幅不同的三倍頻圖像。根據(jù)超構(gòu)單元的偏振響應(yīng)特性，可以設(shè)計(jì)對(duì)水平和豎直偏振的基頻光響應(yīng)的雙層超構(gòu)表面，最終可實(shí)現(xiàn)基于三倍頻過(guò)程的偏振復(fù)用全息器件，如圖5（c）所示。實(shí)現(xiàn)了頻率-偏振復(fù)用的多通道全息成像器件，如圖5（d）所示。

在左旋圓偏振和右旋圓偏振的基頻光泵浦下，C3等離激元超構(gòu)單元上產(chǎn)生的倍頻光的非線性幾何相位大小相等、方向相反。因此，當(dāng)基頻光為線偏振光時(shí)，所產(chǎn)生的倍頻光也是線偏振的，并且其偏振方向由C3超構(gòu)單元的朝向決定。根據(jù)這一原理，可以將灰度圖像隱藏到倍頻光的特定偏振分量中。該圖像在普通可見(jiàn)光照明條件下不可見(jiàn)，只有正確地設(shè)置入射基頻光和產(chǎn)生的倍頻光的線偏振態(tài)后才能解密隱藏的灰度圖像，如圖5（e）所示。此外，利用手性超構(gòu)表面的非線性CD可以實(shí)現(xiàn)非線性圖像加密和全息成像。

若將兩個(gè)或多個(gè)超構(gòu)單元組成一個(gè)新的“人工分子”，則可以利用相位型非線性超構(gòu)單元實(shí)現(xiàn)對(duì)非線性信號(hào)的振幅調(diào)制，如圖5（f）所示。將兩個(gè)C3超構(gòu)單元上產(chǎn)生的倍頻光進(jìn)行相干疊加可以實(shí)現(xiàn)對(duì)倍頻光的振幅和相位進(jìn)行獨(dú)立調(diào)控。根據(jù)這一原理，Mao等將兩幅圖像分別儲(chǔ)存于實(shí)空間和傅里葉空間中，如圖5（g）所示。2022年，Mao等設(shè)計(jì)了包含兩組超構(gòu)單元的四原子超構(gòu)表面，并基于光場(chǎng)疊加原理和全息迭代算法，首次實(shí)現(xiàn)了非線性矢量全息成像，如圖5（h）所示。

非線性光學(xué)超構(gòu)表面量子器件

在量子光學(xué)領(lǐng)域中，超構(gòu)表面也展現(xiàn)出了重要的應(yīng)用價(jià)值。例如，將超構(gòu)表面與量子點(diǎn)結(jié)合可實(shí)現(xiàn)高效率和高亮度的單光子源、圓偏振單光子源和攜帶軌道角動(dòng)量的單光子源。此外，超構(gòu)表面也可以用來(lái)實(shí)現(xiàn)光子自旋與軌道角動(dòng)量的糾纏、光量子態(tài)的重建、圓偏振NOON態(tài)和量子干涉特性的調(diào)控等。

1995年，Kwiat等發(fā)現(xiàn)晶體中的參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程可產(chǎn)生高亮度的糾纏光子對(duì)，該方法已被廣泛應(yīng)用于量子光學(xué)領(lǐng)域的研究中。如圖6（a）所示，Liu等將環(huán)形布拉格諧振腔與量子點(diǎn)結(jié)合，產(chǎn)生了高亮度、不可分辨的偏振糾纏光子對(duì)。Ming等基于U形超構(gòu)單元組成的非線性超構(gòu)表面，提出了產(chǎn)生具有軌道角動(dòng)量的糾纏雙光子方法，如圖6（b）所示。Marino等通過(guò)設(shè)計(jì)鋁砷化鎵（AlGaAs）納米柱的米氏共振使其同時(shí)在基頻光子和下轉(zhuǎn)換光子頻率處共振，實(shí)現(xiàn)了高效率的雙光子源，如圖6（c）所示。Santiago-Cruz等在砷化鎵超構(gòu)表面上，利用BIC產(chǎn)生了高品質(zhì)因子的共振模式，并通過(guò)自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程產(chǎn)生了不同頻率的糾纏光子對(duì)。如圖6（d）所示。此外，還可以通過(guò)將超構(gòu)表面與非線性光學(xué)晶體級(jí)聯(lián)的方法產(chǎn)生糾纏光子對(duì)。2020年，Li等將10×10的超構(gòu)透鏡陣列與偏硼酸鋇（β-BaB?O?，BBO）晶體結(jié)合，泵浦光經(jīng)由100個(gè)超構(gòu)透鏡中的一個(gè)或多個(gè)聚焦至BBO晶體上，并通過(guò)自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程實(shí)現(xiàn)了多維雙光子路徑糾纏態(tài)，如圖6（e）所示。Zhang等在鈮酸鋰薄膜上制備了二氧化硅超構(gòu)光柵，有效提高了產(chǎn)生糾纏光子對(duì)的效率，如圖6（f）所示。基于非線性光學(xué)超構(gòu)表面對(duì)光子對(duì)自旋、頻譜和空間等自由度的操控能力，科學(xué)家們還提出了時(shí)空量子超構(gòu)表面的概念。這些研究表明，超構(gòu)表面在發(fā)展小型化糾纏量子光源并實(shí)現(xiàn)對(duì)光子的多自由度光場(chǎng)調(diào)控方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

圖6 非線性光學(xué)超構(gòu)表面與量子信息處理

太赫茲非線性超構(gòu)表面

太赫茲波段的電磁波（0.1~10.0 THz，30 μm~3 mm）位于遠(yuǎn)紅外和微波之間，因其具有的一些獨(dú)特性質(zhì)而引起了科研界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。太赫茲波的光子能量低，故其能夠穿透許多在可見(jiàn)光波段下不透明的材料，在非侵入和非電離式醫(yī)學(xué)成像和診斷方面有著重要的應(yīng)用前景。許多氣體分子、有機(jī)材料和生物材料（蛋白質(zhì)、細(xì)胞和脫氧核糖核酸等）的振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)間的躍遷通常發(fā)生在太赫茲頻段，這促進(jìn)了太赫茲光譜儀和太赫茲材料表征技術(shù)的發(fā)展。目前，成熟的太赫茲波產(chǎn)生方法主要包括連續(xù)波量子級(jí)聯(lián)激光技術(shù)、光電導(dǎo)開(kāi)關(guān)、自由電子激光裝置和非線性晶體中的光整流效應(yīng)等。這些太赫茲輻射源能產(chǎn)生中等功率的連續(xù)或脈沖太赫茲波。在太赫茲波的光場(chǎng)調(diào)控方面，許多傳統(tǒng)光學(xué)功能元件（偏振片、透鏡和波片等）不再適用。雖然塊狀的塑料材料可用于制作透射式的太赫茲光學(xué)器件，但是材料的強(qiáng)吸收會(huì)顯著降低器件的性能。近年來(lái)，超構(gòu)表面逐漸被用于實(shí)現(xiàn)太赫茲波的偏振轉(zhuǎn)化、相位調(diào)制、渦旋光束產(chǎn)生和可編程操控等功能。

與此同時(shí)，非線性光學(xué)超構(gòu)表面也被用于太赫茲波的產(chǎn)生和同時(shí)調(diào)控。2014年，Luo等利用金屬U形超構(gòu)單元的二階非線性響應(yīng)，通過(guò)光整流過(guò)程在等離激元超構(gòu)表面上實(shí)現(xiàn)了寬帶的太赫茲波產(chǎn)生，所得太赫茲波的振幅與毫米厚度的碲化鋅（ZnTe）晶體上產(chǎn)生的太赫茲波相當(dāng)。調(diào)控超構(gòu)單元的排列和幾何參數(shù)可以實(shí)現(xiàn)對(duì)所產(chǎn)生的太赫茲波的空間模式和偏振態(tài)等的調(diào)控。2019年，Keren-Zur等通過(guò)翻轉(zhuǎn)U形超構(gòu)單元實(shí)現(xiàn)了對(duì)所產(chǎn)生的太赫茲波的0、π二元相位調(diào)制。將二元相位非線性太赫茲超構(gòu)單元組成菲涅耳波帶片，在近紅外飛秒激光泵浦下可以將產(chǎn)生的不同頻率的太赫茲波聚焦至不同位置，如圖7（a）所示。近來(lái)，非線性幾何相位理論也被用于設(shè)計(jì)非線性超構(gòu)表面太赫茲源?；诰哂蠧3旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性的等離激元超構(gòu)單元，McDonnell等研究了太赫茲波產(chǎn)生的對(duì)稱性選擇定則，并實(shí)現(xiàn)了對(duì)太赫茲波的0~2π的連續(xù)相位調(diào)控，如圖7（b）所示。以該非線性超構(gòu)表面太赫茲源為平臺(tái)，科學(xué)家們首次觀察到了太赫茲渦環(huán)脈沖。此外，Lu等利用U形超構(gòu)單元和非線性幾何相位原理實(shí)現(xiàn)了梯度相位和螺旋相位超構(gòu)表面太赫茲源，如圖7（c）所示。

圖7 基于非線性超構(gòu)表面的太赫茲輻射源

結(jié)束語(yǔ)

綜述了非線性光學(xué)超構(gòu)表面的基本原理與應(yīng)用領(lǐng)域。首先，回顧了傳統(tǒng)非線性光學(xué)中的相位匹配與準(zhǔn)相位匹配技術(shù)，并介紹了基于鐵電材料的非線性光子晶體的歷史和最新進(jìn)展。然后，基于等離激元與介質(zhì)材料兩種材料體系，討論了非線性超構(gòu)表面的發(fā)展歷程，并總結(jié)了超構(gòu)單元的對(duì)稱性和幾何相位原理在調(diào)控超構(gòu)表面上非線性光場(chǎng)的偏振、相位等方面的重要作用。最后，介紹了一系列基于非線性光學(xué)超構(gòu)表面的應(yīng)用，如波前調(diào)控、圖像加密、小型化量子糾纏光源和多功能太赫茲源等。

提高非線性光學(xué)超構(gòu)表面的非線性轉(zhuǎn)換效率是推進(jìn)其實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。在等離激元超構(gòu)表面上，金屬納米結(jié)構(gòu)在高泵浦功率下容易被歐姆損耗產(chǎn)生的熱效應(yīng)破壞，這阻礙了其轉(zhuǎn)換效率的提升。介質(zhì)超構(gòu)表面具有損耗小、損傷閾值高的優(yōu)點(diǎn)，工作在高泵浦功率下可以顯著提高非線性光學(xué)轉(zhuǎn)換效率。然而，利用介質(zhì)超構(gòu)表面來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)非線性相位的調(diào)控對(duì)納米結(jié)構(gòu)的幾何形狀較為敏感，故加工制備過(guò)程具有較高的挑戰(zhàn)性?；诜蔷€性光學(xué)幾何相位原理可以以非常簡(jiǎn)單的方式實(shí)現(xiàn)對(duì)非線性光場(chǎng)的相位調(diào)控，故該原理已在等離激元超構(gòu)表面上取得了廣泛應(yīng)用，并有望推廣至更多材料體系中。將線性超構(gòu)表面與傳統(tǒng)非線性晶體結(jié)合形成的復(fù)合器件能夠兼顧晶體的高非線性轉(zhuǎn)換效率和超構(gòu)表面強(qiáng)大的光場(chǎng)調(diào)控能力，相關(guān)領(lǐng)域的研究值得進(jìn)一步探索。此外，借助新材料選擇（如合成新晶體）或新的物理機(jī)制［如通過(guò)外加電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)基于的電致倍頻］也有望提高倍頻光的產(chǎn)生效率。

審核編輯：劉清