01 真空光子態(tài)在光輻射中的重要作用與激光微型化

光輻射是由輻射源和其所處的輻射環(huán)境共同決定的，對這一光與物質(zhì)相互作用基本觀點的深刻理解推動了現(xiàn)代物理學(xué)的發(fā)展。從黑體輻射普朗克定律到費米黃金法則，再到珀塞爾效應(yīng)與腔量子電動力學(xué)，真空光子態(tài)在其中均扮演了重要角色(圖1)。

圖1 真空光子態(tài)在光輻射中具有重要作用。普朗克黑體輻射定律中的是真空光子態(tài)密度；費米黃金法則中的ρ(v)為光子態(tài)密度；光學(xué)腔中的光子態(tài)密與真空光子態(tài)密度的比值給出了輻射速率增強的珀塞爾因子

1900年普朗克給出了普朗克黑體輻射定律：

其中S(ν)是黑體單位頻率間隔內(nèi)輻射的能量密度；是真空光子態(tài)密度，可通過計算一個邊長遠大于自由空間波長的立方體腔的態(tài)密度來獲得；hv是單個光子的能量；是玻色—愛因斯坦統(tǒng)計給出的在能量hv上占據(jù)的光子數(shù)。光量子假說是愛因斯坦在1905年提出的，而玻色—愛因斯坦統(tǒng)計是在1924年提出的，盡管這些概念在1900年還不存在，但普朗克定律本身表明真空光子態(tài)在光輻射中扮演著重要角色。

1916年，愛因斯坦通過研究熱平衡下輻射體吸收與輻射之間的關(guān)系，簡潔明確地推導(dǎo)出了普朗克黑體輻射定律，并揭示出了一種新的輻射機制——受激輻射，同時他給出了受激輻射系數(shù)與自發(fā)輻射系數(shù)之間的關(guān)系[1]。受激輻射為激光的發(fā)明奠定了基礎(chǔ)。對自發(fā)輻射的深入理解在量子力學(xué)和量子電動力學(xué)的建立和發(fā)展過程中起到了關(guān)鍵作用。在激光發(fā)明之后，對自發(fā)輻射的深入理解也揭示了激光微型化的重要意義，持續(xù)推動了微納激光的發(fā)展。

1946年，珀塞爾(E. M. Purcell)指出通過將原子與腔耦合可以改變其自發(fā)輻射的速率[2]。珀塞爾當時在研究核磁共振現(xiàn)象，他預(yù)測在諧振結(jié)構(gòu)(例如諧振電路)中，原子的自發(fā)輻射速率可以被顯著地加快。珀塞爾利用費米黃金法則計算了自發(fā)輻射速率并解釋了增強效應(yīng)。一個輻射源從初始態(tài)到最終態(tài)的自發(fā)輻射速率γ可由費米黃金法則計算得到：

其中τsp是輻射源的自發(fā)輻射壽命，H是輻射源—光子態(tài)相互作用哈密頓量，ρ(v)是光子態(tài)密度，這里H的矩陣元是體積歸一化的。在真空中，ρ(v)是。在有限大小的腔體中，光子態(tài)密度從連續(xù)變?yōu)殡x散，對于某個光子態(tài)(腔模)，光子態(tài)密度為，其中?v=v/Q，Q和Vm是該光子態(tài)的品質(zhì)因子和模式體積。在弱耦合情況下，與的比值給出了自發(fā)輻射速率的珀塞爾增強因子。

1947年，蘭姆(W. E. Lamb Jr.)實驗上發(fā)現(xiàn)了氫原子2S1/2和2P1/2能級之間由于真空光子態(tài)的零點能所引起的劈裂(蘭姆位移)[3]。蘭姆位移的發(fā)現(xiàn)揭示了真空零點能對光與物質(zhì)相互作用的重要影響，推動了量子電動力學(xué)的發(fā)展。

對真空光子態(tài)在光輻射中的作用的進一步深刻理解開啟了腔量子電動力學(xué)領(lǐng)域。早期的工作包括H. B. G. Casimir和D. Polder在1948年對原子和腔相互作用能的研究[4]，以及E. T. Jaynes和F. W. Cummings在1963年對輻射源和高品質(zhì)因子光腔之間強耦合現(xiàn)象的研究[5]。K. H. Drexhage等人在1966年進行了開創(chuàng)性的實驗工作，觀察到稀土離子熒光壽命可被金屬薄膜調(diào)制的現(xiàn)象[6]。1981年，D. Kleppner指出光子態(tài)密度的改變不僅可以增強自發(fā)輻射還可以抑制自發(fā)輻射[7]。為了實現(xiàn)抑制效應(yīng)，他提出了將輻射源與低于截止頻率的波導(dǎo)耦合的方案。低于截止頻率時，波導(dǎo)的態(tài)密度遠小于自由空間的光子態(tài)密度，因此可以大幅度地抑制自發(fā)輻射。

1983年，P. Goy等在里德伯原子與毫米波光腔耦合系統(tǒng)中觀察到了腔增強的單原子自發(fā)輻射[8]。1985年，G. Gabrielse和H. Dehmelt在里德伯原子與微波腔的耦合系統(tǒng)中觀察到了自發(fā)輻射被抑制的現(xiàn)象[9]。不久之后，光波段下的自發(fā)輻射調(diào)制在原子—光學(xué)腔耦合系統(tǒng)中被成功實現(xiàn)[10，11]。輻射源—光腔耦合腔量子電動力學(xué)系統(tǒng)的發(fā)展使得測量和操控單個光子的量子特性成為可能，相關(guān)研究獲得了2012年諾貝爾物理學(xué)獎。

由于自發(fā)輻射在發(fā)光二極管、激光、光電探測器和太陽能電池等半導(dǎo)體光電器件中起著關(guān)鍵作用，固態(tài)系統(tǒng)中自發(fā)輻射的調(diào)控也引起了學(xué)界的極大關(guān)注[12—15]。

在1990年前后，人們發(fā)現(xiàn)激光的閾值和調(diào)制速率會受到激光尺寸的影響[16—19]。首先，微型化激光具有更小的增益材料體積和更大的自發(fā)輻射耦合因子，因此其閾值可以更低。同時，微型化激光具有更快的自發(fā)輻射以及受激輻射速率，因此其調(diào)制速率更快。自那時起，實現(xiàn)體積更小、閾值功耗更低、調(diào)制速率更快的微型化激光一直是相關(guān)領(lǐng)域研究的焦點。

02 激光微型化：從微波激射器、激光到表面等離激元納米激光

2.1 微波激射器

1954年，J. P. Gordon，H. J. Zeiger和C. H. Townes實現(xiàn)了微波激射器(microwave amplification by stimulated emission of radiation，Maser)[20]。他們利用處于激發(fā)態(tài)的氨分子作為增益介質(zhì)，并使用約12 cm長的微波腔提供反饋，實現(xiàn)了波長約為12.56 cm的微波激射(圖2(a))。1958年，A. L. Schawlow和C. H. Townes提出了以鉀蒸汽作為增益介質(zhì)實現(xiàn)紅外和可見光波段微波激射器(infrared and optical Masers)的設(shè)想[21]。由于紅外和可見光波段的波長比微波小得多，受到微納加工能力的限制，那時幾乎不可能實現(xiàn)腔長與激光波長同量級的激光，他們提出利用厘米級光學(xué)腔的高階模式來實現(xiàn)激射。

圖2 激光微型化之路 (a)微波激射器(Maser)[20]；(b)激光(Laser)[22]；(c)等離激元納米激光(Spaser，亦稱plasmonic nanolaser)[33—35]

2.2 激光

1960年，T. H. Maiman首次實現(xiàn)了激光(light amplification by stimulated emission of radiation，Laser)[22]。他使用一根約1 cm長的紅寶石棒作為增益介質(zhì)，在其兩端覆蓋銀作為反射鏡提供光反饋，在閃光燈的激發(fā)下實現(xiàn)了波長為694.3 nm的激光輸出(圖2(b))。Maiman的發(fā)明開啟了人類利用激光探索世界的時代，極大地促進了現(xiàn)代科學(xué)和技術(shù)的發(fā)展。

與1954年發(fā)明的微波激射器相比，Maiman發(fā)明的激光的出射光束頻率高出了超過5個數(shù)量級。頻率的提升大大增加了信息帶寬，使得高速光纖通信得以實現(xiàn)。激光的高工作頻率也意味著可以將光斑聚焦到更小尺度從而實現(xiàn)更高的光功率密度。在同樣聚焦到衍射極限光斑的情況下，激光的聚焦光斑要比微波激射器的小10億倍以上。極高的光功率密度使得激光驅(qū)動的核聚變成為可能。此外，光學(xué)器件的特征尺寸受到衍射極限的限制，高工作頻率使得相干光源的尺寸以及相關(guān)光學(xué)器件(如波導(dǎo)、調(diào)制器和光探測器)的尺寸可以顯著縮小。

1962年，基于同質(zhì)結(jié)的半導(dǎo)體激光被實現(xiàn)[23—26]。1963年，H. Kroemer和Z. Alferov分別提出了利用半導(dǎo)體雙異質(zhì)結(jié)構(gòu)建激光的設(shè)想[27，28]。雙異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)是實現(xiàn)高性能半導(dǎo)體激光的關(guān)鍵，因為雙異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)不僅可以提供高效的載流子注入，同時其可以將注入的載流子和激光模場限制于有源區(qū)。

半導(dǎo)體激光的發(fā)明為現(xiàn)代信息技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。當前，被廣泛應(yīng)用的微型化半導(dǎo)體激光主要有兩種。第一種是邊發(fā)射激光(edge emitting laser，EEL)，多采用周期光柵形成分布式反饋(DFB)。邊發(fā)射激光的特征尺寸約在100個真空波長量級，是遠距離光纖通信的核心光源。第二種是面發(fā)射激光(surface emitting laser，SEL)。商業(yè)化的面發(fā)射激光使用兩個分布式布拉格反射鏡(DBR)在垂直方向上提供腔反饋。DBR鏡片由外延生長的折射率交替變化的多層介質(zhì)材料組成。面發(fā)射可以將激光特征尺度降至10個真空波長量級，相較邊發(fā)射激光具有更低的能耗，是短距離數(shù)據(jù)通信和消費電子產(chǎn)品最核心的光源。

圖3 可將激光的特征尺寸縮小到一個真空波長量級的微盤激光(a)[29]、光子晶體缺陷態(tài)激光(b)[30]和納米線激光(c)[31]

在世紀之交，包括微盤激光、光子晶體缺陷態(tài)激光和納米線激光在內(nèi)的半導(dǎo)體微納激光的發(fā)明將激光的特征尺寸縮小到一個真空波長量級(圖3)。微盤激光于1992年首次實現(xiàn)，利用微盤中的光學(xué)回音壁模式實現(xiàn)腔反饋[29]。光子晶體缺陷態(tài)激光于1999年首次實現(xiàn)，利用二維光子晶體中的點缺陷模式進行光場限制和反饋[30]。半導(dǎo)體納米線激光于2001年首次實現(xiàn)，利用納米線兩個端面作為反射鏡形成法布里—珀羅式的腔反饋[31]。

2.3 等離激元納米激光

在激光中，增益介質(zhì)通過受激輻射放大光子，因而激光尺寸受光學(xué)衍射極限限制，最小尺度在波長量級(對可見光來說，大約幾百納米)。為了突破光學(xué)衍射極限，獲得體積更小的激光，D. J. Bergman和M. I. Stockman在2003年提出了等離激元納米激光(surface plasmon amplification by stimulated emission of radiation，Spaser，亦稱plasmonicnanolaser)的概念[32]。

等離激元納米激光由等離激元諧振腔和增益材料組成，其工作原理包括增益材料的激發(fā)和等離激元的輻射和放大的過程。在外界提供的泵浦能量激發(fā)下，增益材料產(chǎn)生粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，處于激發(fā)態(tài)的電子向低能級躍遷并輻射至等離激元模式，該模式再經(jīng)由增益材料的受激輻射放大形成等離激元激射。等離激元納米激光通過受激輻射放大等離激元而非放大光子突破光學(xué)衍射極限，其諧振腔特征尺度可降至真空波長的十分之一量級，達到電子器件特征尺度(圖4)。

圖4 等離激元納米激光通過受激輻射放大等離激元(a)而非放大光子(b)突破光學(xué)衍射極限

2009年，國際上三個團隊首次實現(xiàn)了等離激元納米激光(圖2(c))。其中加州大學(xué)伯克利分校張翔研究組和北京大學(xué)戴倫研究組合作，實現(xiàn)了基于一維半導(dǎo)體納米線—絕緣體—金屬結(jié)構(gòu)的等離激元納米激光(圖5(a))[33]；埃因霍溫理工大學(xué)M. T. Hill研究組與亞利桑那州立大學(xué)寧存政研究組等合作，實現(xiàn)了基于金屬—半導(dǎo)體—金屬三層平板結(jié)構(gòu)的等離激元納米激光(圖5(b))[34]；諾?？酥萘⒋髮W(xué)M. A. Noginov研究組與普渡大學(xué)V. M. Shalaev研究組等合作，實現(xiàn)了基于局域表面等離激元共振的金屬核—內(nèi)嵌增益介質(zhì)殼的核—殼結(jié)構(gòu)的等離激元納米激光(圖5(c))[35]。2011年，張翔研究組報導(dǎo)了室溫半導(dǎo)體等離激元納米激光[36]。如今，光場限制從一維到三維、激射波長從紫外到近紅外的各類型等離激元納米激光及其陣列被美國、中國、英國、德國、日本、荷蘭等國的科研機構(gòu)在實驗上成功實現(xiàn)。對于納米激光近年來的發(fā)展有許多優(yōu)秀而全面的綜述，可參見參考文獻[37—51]。

圖5 2009年首次實現(xiàn)的等離激元納米激光所采用的共振腔模式 (a)納米線—絕緣體—金屬間隙等離激元模式[33]；(b)金屬—半導(dǎo)體—金屬三層平板結(jié)構(gòu)等離激元模式[34]；(c)金屬核—內(nèi)嵌增益介質(zhì)殼的核—殼結(jié)構(gòu)等離激元模式[35]。其中，左側(cè)是三維結(jié)構(gòu)示意圖，右側(cè)是亞衍射極限模式場分布圖

03 等離激元效應(yīng)能否提高激光性能？

等離激元效應(yīng)通過耦合光場與自由電子振蕩可以實現(xiàn)突破光學(xué)衍射極限的光場限制，然而其利用的自由電子振蕩會伴隨著金屬吸收損耗。因此，等離激元效應(yīng)能否在將激光體積變小的同時提高其性能是這一領(lǐng)域所必須回答的核心科學(xué)問題。

2017年，一項實驗工作確證了在衍射極限附近及更小特征尺度下，等離激元效應(yīng)可以全方面提高激光性能[52]。實驗對約100余組等離激元納米激光進行了系統(tǒng)研究，給出了等離激元納米激光各關(guān)鍵性能指標隨尺寸變化的規(guī)律，并進一步將獲得的特性規(guī)律與約100余組光學(xué)模式納米激光對照樣品進行對比，證明了等離激元效應(yīng)可以使激光同時具有更小的物理尺寸、更快的調(diào)制速度、更低的閾值與功耗(圖6)。實驗上實現(xiàn)的等離激元納米激光的模式體積可小至約0.01 λ3(λ為激光波長)，比無等離激元效應(yīng)的光學(xué)模式激光小約一個量級；同時其功耗與光學(xué)模式激光不同，可持續(xù)隨其體積變??；在相同閾值情況下等離激元納米激光具有更快的輻射速率，顯示其具有更快的調(diào)制速率。

圖6 200余組器件與對照樣品系統(tǒng)實驗證明，在衍射極限附近及更小特征尺度下，等離激元效應(yīng)可以全方面提高激光性能[52] (a)等離激元納米激光結(jié)構(gòu)示意圖(上)、模式場分布頂視圖(中)和邊視圖(下)；(b)光學(xué)模式納米激光結(jié)構(gòu)示意圖(上)、模式場分布頂視圖(中)和邊視圖(下)，可以看到，(a)圖中的光場分布比(b)圖中的光場分布在空間上更局域；(c)等離激元納米激光與光學(xué)模式納米激光的增益材料厚度與體積分布圖；(d)等離激元納米激光與光學(xué)模式納米激光的閾值隨體積變化圖；(e)等離激元納米激光與光學(xué)模式納米激光的功耗隨體積變化圖；(f)等離激元納米激光與光學(xué)模式納米激光的自發(fā)輻射壽命與閾值分布圖[52]

這一實驗解決了金屬等離激元效應(yīng)能否提高激光性能這一納米光學(xué)領(lǐng)域長期懸而未決的問題，揭示了等離激元納米激光在衍射極限下相較于光學(xué)激光的優(yōu)勢，為激光的進一步微型化鋪平了道路[53]。

簡而言之，相較于光學(xué)模式納米激光，等離激元納米激光的腔損耗部分多出了金屬吸收損耗，但是，由于等離激元效應(yīng)的強光場限制，其輻射損耗可以比光學(xué)模式納米激光小得多，因此，等離激元納米激光的總的腔損耗可以小于光學(xué)模式納米激光。通過激射模式中維持一個光子的激光激射的量子閾值定義，等離激元納米激光中寄生性金屬吸收損耗引起的閾值功耗(Pmetal)可以通過Pmetal=γmetal?hv來估算，其中hv是納米激光發(fā)射的單個光子的能量。一般的金屬損耗速率約為1013—1014每秒，假設(shè)發(fā)射的光子能量hv為1 eV，我們可以得到等離激元金屬損耗所對應(yīng)的功耗僅約為1—10 μW[54]。

04 納米激光應(yīng)用

納米激光可以在頻率、空間和時間維度同時局域光場，因而具有小體積、低功耗、高速率、高功率密度等特點，在數(shù)據(jù)通訊、芯片上光互連、傳感探測、生物醫(yī)療和超分辨成像等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用(圖7)[45]。

圖7 納米激光優(yōu)勢特性和相應(yīng)應(yīng)用領(lǐng)域[45]

在數(shù)據(jù)通訊和光互連領(lǐng)域，納米激光能夠進一步縮減激光尺寸，從而降低功耗，提高集成度和調(diào)制速度，幫助解決數(shù)據(jù)傳輸不斷增長的能耗問題和芯片上光互連缺乏片上光源的“瓶頸”問題[45]。

在傳感探測領(lǐng)域，激射增強等離激元共振(lasing enhanced surface plasmon resonance，LESPR)可以大幅增強光與物質(zhì)相互作用，在近場譜學(xué)、傳感探測等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景[55]。等離激元共振(surface plasmon resonance，SPR)探測器是表征和量化生物分子相互作用的重要工具，是應(yīng)用最為廣泛的光學(xué)生物傳感器之一。激射增強等離激元共振探測器在具有極小模式體積的同時，通過增益補償?shù)入x激元共振探測器中的損耗，進一步提高傳感探測的靈敏度。例如在爆炸物分子探測中，激射增強等離激元共振探測器的探測靈敏度可以超過1 PPB(part per billion)[56]。

在生物醫(yī)療領(lǐng)域，等離激元激光可以被活細胞兼容，從而作為細胞內(nèi)原位光源對細胞進行示蹤或成像診斷[57，58]。更進一步，可以利用等離激元激光在激射時產(chǎn)生的熱量，使激光周圍產(chǎn)生蒸汽泡，進而對細胞進行殺傷，這一特點可以用于癌細胞的清除[57]。

在超分辨成像領(lǐng)域，等離激元納米激光的受激輻射有望替代熒光分子的自發(fā)輻射，從而避免熒光分子的淬滅和光通量不足的問題，實現(xiàn)高通量快速實時超分辨光學(xué)成像[59]。此外，激光激射線寬遠小于熒光分子的熒光線寬，為多通道超分辨光學(xué)成像提供了便利。

納米激光的模式工程可以按需產(chǎn)生特定光場，比如渦旋激光、拓撲激光、魔角激光、奇異點激光等。通過近場或遠場耦合，我們可以將納米激光進行相位鎖定，甚至可以控制每個納米激光的偏振、相位和強度，這種協(xié)同本征模式工程可以實現(xiàn)對宏觀激光場的前所未有的控制，從而催生一系列新型激光。

05 總結(jié)與展望

激光的微型化之路還將繼續(xù)，以探索光場局域的極限及相關(guān)光與物質(zhì)相互作用的物理原理。在應(yīng)用層面上，實現(xiàn)納米激光驅(qū)動的數(shù)據(jù)通訊和光電集成芯片仍是這一領(lǐng)域核心的研究目標。達成這一目標需要實現(xiàn)室溫、電注入納米激光，并將其與光纖或者片上波導(dǎo)高效耦合。納米激光在近場譜學(xué)、傳感探測、醫(yī)療診斷和超分辨成像等領(lǐng)域的應(yīng)用可能更易實現(xiàn)。這些方面的應(yīng)用沒有電注入等苛刻的微納加工和材料調(diào)控的限制，只需將納米激光按照具體應(yīng)用場景進行激射波長、結(jié)構(gòu)構(gòu)型等優(yōu)化，以與具體應(yīng)用系統(tǒng)兼容。納米激光陣列及其遠場應(yīng)用是一個引人注目的新興領(lǐng)域，不僅有望實現(xiàn)高功率單模半導(dǎo)體激光，還可以按需定制激射光場以滿足不同應(yīng)用需求。

審核編輯：劉清