8-12μm長(zhǎng)波紅外激光位于大氣傳輸窗口和人眼安全范圍，在大氣介質(zhì)中傳輸具有更高的透過率，因此在定向紅外對(duì)抗、環(huán)境監(jiān)測(cè)和激光雷達(dá)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用，同時(shí)也廣泛應(yīng)用于外科手術(shù)等激光醫(yī)療領(lǐng)域。目前獲得8-12μm長(zhǎng)波紅外激光的方法主要包括以二氧化碳（CO2）激光器和半導(dǎo)體量子級(jí)聯(lián)激光器（quantum cascade laser，QCL）為代表的增益介質(zhì)“直接輻射”，以及以二階非線性頻率變換（非線性光學(xué)技術(shù)）為代表的“間接輻射”，圖1展示了三種方法的發(fā)展歷程。

圖1 二階非線性頻率變換、CO2激光器與QCL的發(fā)展?fàn)顩r

據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，近日，河北工業(yè)大學(xué)的研究人員在《光學(xué)學(xué)報(bào)》期刊上發(fā)表了以“基于非線性頻率變換的長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展”為題的文章。文中對(duì)二階非線性頻率變換技術(shù)的工作原理、常用紅外非線性晶體的物理和非線性光學(xué)特性、長(zhǎng)波紅外激光器的研究進(jìn)展和輸出特性進(jìn)行了綜述，同時(shí)對(duì)基于二階和三階非線性頻率變換技術(shù)的長(zhǎng)波紅外激光器進(jìn)行了總結(jié)與展望，期待能夠?yàn)閺氖麻L(zhǎng)波紅外激光器的研發(fā)和工程技術(shù)人員提供參考。

用于長(zhǎng)波紅外的非線性光學(xué)晶體

目前OPG、OPO、DFG、OPA等二階非線性頻率變換技術(shù)是獲取8-12μm長(zhǎng)波紅外激光的重要技術(shù)手段，其轉(zhuǎn)換過程如圖2所示。在目前可用于實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)波紅外輸出的非線性晶體中，ZGP、CdSe、GaSe等晶體發(fā)展時(shí)間長(zhǎng)、研究較為成熟，BGSe、LGS、OP-GaAs、OP-GaP等晶體是近年來應(yīng)用于長(zhǎng)波紅外頻率變換的新型非線性晶體。BGSe由中國科學(xué)院在2010年首次成功制備，LGS晶體是用Li離子將傳統(tǒng)紅外非線性晶體硫鎵銀（AgGaS2）中Ag離子替換得到的，OP-GaAs、OP-GaP晶體是特性較為優(yōu)異的準(zhǔn)相位匹配材料。

圖2 典型的二階非線性頻率變換過程示意圖（a）OPG，（b）OPO，（c）DFG，（d）OPA

長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展

ZGP長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展

目前，基于ZGP晶體的長(zhǎng)波紅外激光器大多采用OPO、OPA結(jié)構(gòu)，或兩者結(jié)合的級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)。由于ZGP晶體的透過率在10μm及以上時(shí)會(huì)出現(xiàn)明顯下降，因此目前基于ZGP的長(zhǎng)波紅外激光器的輸出光譜范圍主要集中在8-10μm。

2015年，Yu等通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)對(duì)于8μm閑頻光輸出，更長(zhǎng)的OPO諧振腔長(zhǎng)度、環(huán)型腔結(jié)構(gòu)和Ⅰ類相位匹配都有助于提高輸出光的光束質(zhì)量。根據(jù)這一規(guī)律，實(shí)驗(yàn)獲得的最佳光束質(zhì)量因子M2在水平方向和垂直方向分別為1.22和1.20。

2019年，Liu等利用最高平均輸出功率100W、波長(zhǎng)2.09μm、重復(fù)頻率10kHz的Ho:YAG激光器作為泵浦源，在基于Ⅱ類相位匹配的ZGP-OPO和Ⅰ類相位匹配的ZGP-OPA級(jí)聯(lián)系統(tǒng)中，獲得了最高平均功率為12.6W、脈沖寬度21.5ns的8.2μm激光輸出，對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)換效率為12.6%，這是目前ZGP長(zhǎng)波紅外激光器取得的最高功率。

2020年，Liu等報(bào)道了9.8μm高功率長(zhǎng)波紅外ZGP-OPO結(jié)構(gòu)，泵浦源采用最高平均輸出功率為90W、波長(zhǎng)2.09μm、重復(fù)頻率10kHz的Ho:YAG主振蕩功率放大器（master oscillator power amplifier，MOPA），ZGP晶體在基于Ⅰ類相位匹配的條件下得到了最高平均功率為3.5W、脈寬19.6ns、中心波長(zhǎng)9.8μm的長(zhǎng)波激光輸出，轉(zhuǎn)換效率3.9%；基于Ⅱ類相位配的條件下實(shí)現(xiàn)了9.2-11μm可調(diào)諧的長(zhǎng)波紅外激光輸出。

2021年，Qian等使用最高平均功率為52W、重復(fù)頻率1kHz、波長(zhǎng)2.1μm的Ho:YAG-MOPA系統(tǒng)作為泵浦源，通過ZGP-OPO結(jié)構(gòu)獲得了最高平均輸出功率為3.15W、脈寬8.1ns、中心波長(zhǎng)8.2μm的長(zhǎng)波紅外激光輸出。

BGSe長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展

在1μm激光泵浦BGSe產(chǎn)生長(zhǎng)波紅外激光方面，2019年，Kolker等使用波長(zhǎng)為1.05μm、脈沖寬度16ns、重復(fù)頻率100Hz的Nd:YLF激光器作為泵浦源，采用基于Ⅰ類相位匹配的線型腔BGSe-OPO結(jié)構(gòu)，實(shí)驗(yàn)得到了2.6-10.4μm可調(diào)諧輸出的紅外激光，8μm處脈沖能量為14μJ，裝置如圖3所示。

圖3 紅外可調(diào)諧BGSe-OPO激光器

2020年，Yang等報(bào)道了一臺(tái)8-14μm連續(xù)可調(diào)諧的高能量皮秒級(jí)BGSe-OPA長(zhǎng)波紅外激光器，BGSe晶體為Ⅰ類相位匹配，泵浦源為重復(fù)頻率10Hz、脈沖寬度30ps、波長(zhǎng)1064nm的Nd:YAG激光器，種子光（信號(hào)光）波長(zhǎng)為1151-1227nm連續(xù)可調(diào)諧、能量范圍0-200μJ，實(shí)驗(yàn)最終得到了脈沖能量140-230μJ、波長(zhǎng)8-14μm連續(xù)可調(diào)諧的長(zhǎng)波紅外激光輸出，9.5μm處能量最高為230μJ，脈沖寬度約22.3ps。同年，Xu等使用脈沖能量為39.5mJ、波長(zhǎng)1.06μm、重復(fù)頻率10Hz、脈沖寬度10ns的Nd:YAG激光器作為泵浦源，采用了基于Ⅰ類相位匹配的BGSe-OPO結(jié)構(gòu)，最終得到了8-14μm可調(diào)諧的長(zhǎng)波紅外激光輸出，11μm處脈沖能量最高為1.05mJ，轉(zhuǎn)換效率2.65%。

除了1μm光源泵浦外，BGSe同樣可以使用2μm等更長(zhǎng)波長(zhǎng)的泵浦源，且理論上具有更高的頻率轉(zhuǎn)換效率。

CdSe和GaSe長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展

目前，CdSe晶體僅限于實(shí)現(xiàn)Ⅱ類相位匹配，其長(zhǎng)波紅外激光器的輸出波段主要覆蓋在10-12μm，且可應(yīng)用的頻率變換技術(shù)僅限于OPO。2016年，Yuan等報(bào)道了一種信號(hào)光諧振CdSe-OPO結(jié)構(gòu)，采用的泵浦源為重復(fù)頻率500Hz、波長(zhǎng)2.09μm的Ho:YAG激光器，最終實(shí)現(xiàn)了10-11.1μm的可調(diào)諧紅外激光輸出，10.28μm處功率為140mW，脈沖寬度19ns，轉(zhuǎn)換效率2%。

2017年，Yuan等報(bào)道了一種輸出波長(zhǎng)12.07μm、最高輸出功率為170mW的CdSe-OPO結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)以Ho:YAG激光器作為泵浦源，實(shí)現(xiàn)了調(diào)諧范圍10.24-12.07μm的輸出，重復(fù)頻率為1.2kHz。

2020年，Yuan團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種具有連續(xù)波種子注入和腔內(nèi)光束擴(kuò)展功能的閑頻光諧振CdSe-OPO結(jié)構(gòu)，如圖4所示，輸出光的調(diào)諧范圍9.9-10.7μm，在10.1μm處獲得了1.05W最高平均功率，重復(fù)頻率1kHz，脈沖寬度24.4ns，轉(zhuǎn)換效率4.69%。同年，Chen等報(bào)道了一種由2.58μm連續(xù)激光器注入的閑頻光諧振CdSe-OPO結(jié)構(gòu)，該激光器在11.01μm處獲得了802mW的平均輸出功率。

圖4 可調(diào)諧CdSe-OPO長(zhǎng)波紅外激光器

2021年，Yang等使用波長(zhǎng)為2.09μm、重頻1kHz的Ho:YAG-MOPA系統(tǒng)作為CdSe-OPO結(jié)構(gòu)的泵浦源，實(shí)驗(yàn)中使用了兩塊不同尺寸的CdSe晶體，分別獲得了在10.15μm處1.03W的最高平均輸出功率和11μm處1.18W的最高平均輸出功率。

以IPDFG和OPA技術(shù)獲得高重頻、飛秒級(jí)超短脈沖的長(zhǎng)波紅外激光是近年GaSe長(zhǎng)波紅外激光器研究?jī)?nèi)容中的熱點(diǎn)。2019年，Butler等使用2μm飛秒級(jí)光纖激光器作為泵浦源，采用了基于Ⅰ類相位匹配的GaSe-IPDFG結(jié)構(gòu)，如圖5所示，獲得了最高平均功率0.5W、重復(fù)頻率50MHz、脈沖寬度43fs的6-18μm寬光譜輸出，這是目前GaSe長(zhǎng)波紅外激光器能實(shí)現(xiàn)的最高平均功率和重復(fù)頻率。

圖5 高重頻、寬光譜GaSe-IPDFG長(zhǎng)波紅外激光器

LGS長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展

LGS晶體是傳統(tǒng)紅外非線性晶體硫鎵銀（AgGaS2）將自身中Ag離子替換為L(zhǎng)i離子得到的。2019年，Chen等取得了目前LGS長(zhǎng)波紅外激光器的最短脈沖寬度為32fs，其重復(fù)頻率50kHz、脈沖能量220nJ、輸出波長(zhǎng)5-11μm的寬光譜，實(shí)驗(yàn)裝置采用了基于Ⅰ類相位匹配的LGS-OPA結(jié)構(gòu)，如圖6所示，泵浦光中心波長(zhǎng)1026nm、重復(fù)頻率50kHz，脈沖寬度270fs、脈沖能量187μJ。同年，Qu等取得了目前LGS長(zhǎng)波紅外激光器的最高平均輸出功率140mW，其輸出波長(zhǎng)為9μm，重復(fù)頻率10kHz，脈沖寬度142fs。

圖6 LGS-OPA長(zhǎng)波紅外激光器

OP-GaAs和OP-GaP長(zhǎng)波紅外激光器研究進(jìn)展

目前對(duì)于OP-GaAs長(zhǎng)波紅外激光器的研究，脈沖寬度主要在納秒級(jí)、平均功率在毫瓦級(jí)。2016年，Wueppen等采用了基于環(huán)形腔的OP-GaAs-OPO結(jié)構(gòu)，OP-GaAs的周期長(zhǎng)度為74.5μm，實(shí)驗(yàn)獲得了OP-GaAs長(zhǎng)波紅外激光器目前最高的平均功率812mW，中心波長(zhǎng)10.6μm，重復(fù)頻率50kHz，脈沖寬度100ns，實(shí)驗(yàn)所用泵浦源波長(zhǎng)1.95μm，實(shí)驗(yàn)裝置如圖7所示。

圖7 OP-GaAs-OPO長(zhǎng)波紅外激光器

近年來對(duì)于OP-GaP長(zhǎng)波紅外激光器的研究中，激光器的重復(fù)頻率主要在百兆赫茲級(jí)，脈沖寬度在飛秒級(jí)。2021年，Schunemann等使用波長(zhǎng)1040nm的飛秒級(jí)光纖激光器，基于OP-GaP-OPO結(jié)構(gòu)，OP-GaP周期長(zhǎng)度為21.0μm，實(shí)驗(yàn)獲得了最高平均功率60mW、重復(fù)頻率100MHz、3.9-12μm可調(diào)諧的飛秒級(jí)紅外激光輸出。

總結(jié)

近年來，基于上述非線性晶體的長(zhǎng)波紅外激光器在短脈沖寬度、高重頻、輸出波長(zhǎng)調(diào)諧和高功率、脈沖能量等方面有著出色的表現(xiàn)。

脈沖寬度方面，長(zhǎng)波紅外激光器覆蓋了飛秒級(jí)、皮秒級(jí)、納秒級(jí)，GaSe、LGS、OP-GaP長(zhǎng)波紅外激光器可實(shí)現(xiàn)飛秒脈沖輸出，BGSe長(zhǎng)波紅外激光器可實(shí)現(xiàn)皮秒脈沖輸出，ZGP、BGSe、CdSe、OP-GaAs長(zhǎng)波紅外激光器均可實(shí)現(xiàn)納秒脈沖輸出。

重復(fù)頻率方面，長(zhǎng)波紅外激光器能實(shí)現(xiàn)赫茲級(jí)、千赫茲級(jí)、兆赫茲級(jí)輸出，LGS、OP-GaP長(zhǎng)波紅外激光器最高可達(dá)到百兆赫茲重復(fù)頻率的輸出。

現(xiàn)階段長(zhǎng)波紅外激光的輸出能量主要處在微焦和毫焦級(jí)。其中，ZGP、BGSe 和CdSe晶體得益于自身優(yōu)異的性質(zhì)，基于這三種晶體的長(zhǎng)波紅外激光器在脈沖能量上處在較高水平，ZGP、BGSe和CdSe長(zhǎng)波紅外激光器獲得的最大脈沖能量分別為為3.15mJ、4.5mJ、1.18mJ；基于GaSe、LGS、OP-GaAs幾種晶體的長(zhǎng)波紅外激光器獲得的最大脈沖能量分別為3.4μJ、14μJ、16.2μJ；OP-GaP長(zhǎng)波紅外激光器獲得的脈沖能量最小，僅能獲得納焦級(jí)的脈沖能量輸出。

編輯：黃飛

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