磁電耦合通常存在于多鐵性體系中，即鐵電有序性可以由磁場(chǎng)調(diào)控，同時(shí)（反）鐵磁有序性可以由電場(chǎng)來(lái)調(diào)控，因此這樣一個(gè)基本物理特性在多場(chǎng)調(diào)控、自旋電子學(xué)、傳感和能源等領(lǐng)域中具有重要的基礎(chǔ)研究意義和應(yīng)用價(jià)值。然而，由于自支撐多鐵性氧化物薄膜或二維體系的不穩(wěn)定性和易碎性，傳統(tǒng)方法極大地限制了相關(guān)的探測(cè)和研究，而使這些同時(shí)發(fā)生的電磁有序和耦合的表征、機(jī)制揭示及耦合效應(yīng)調(diào)控變得極具挑戰(zhàn)性。

中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室金奎娟研究員、楊國(guó)楨院士課題組長(zhǎng)期致力于利用光學(xué)二次諧波產(chǎn)生（Second Harmonic Generation, SHG）表征及探測(cè)，以揭示復(fù)雜氧化物薄膜的空間反演不對(duì)稱、極化耦合和鐵電有序演變等物理的研究。近年來(lái)，金奎娟研究員帶領(lǐng)研究生先后圍繞SHG探測(cè)異質(zhì)結(jié)表面和界面的空間對(duì)稱破缺【Science China Physics, Mechanics and Astronomy 56, 2370-2376 (2013)】，SHG探測(cè)氧化物鐵電薄膜的鐵電相態(tài)演變【Appl Phys Lett 112, 102904 (2018)】、具有超高熱電性能（與華中科技大學(xué)張光祖團(tuán)隊(duì)合作）的ClO4分子的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性破缺【Science Advances 7, eabe3068 (2021)】等方面開(kāi)展研究。

最近，又自主發(fā)展了寬溫區(qū)、高真空度、多氣體環(huán)境SHG光學(xué)探測(cè)平臺(tái)，與清華大學(xué)林元華教授和南策文院士團(tuán)隊(duì)合作，原位實(shí)時(shí)探測(cè)了弛豫鐵電薄膜Sm-doped BiFeO3-BaTiO3中的極化耦合演變，發(fā)現(xiàn)并證實(shí)了具有超高儲(chǔ)能密度的超順電態(tài)【Science 374, 100-104 (2021)】。這些研究成果為發(fā)展更為先進(jìn)的SHG方法研究多鐵體系中的磁電耦合打下基礎(chǔ)。

最近，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心L03組的博士生徐帥與畢業(yè)生王潔素博士（現(xiàn)為北京量子信息科學(xué)研究院副研究員）在金奎娟研究員的指導(dǎo)下，使用脈沖激光沉積法制備了多鐵性的外延BiFeO3(BFO)薄膜和自支撐BFO薄膜,利用外加磁場(chǎng)的寬溫區(qū)SHG技術(shù)研究了多鐵性BFO薄膜中的磁電耦合效應(yīng)。系統(tǒng)地研究了不同應(yīng)力調(diào)控下BFO薄膜中鐵電有序和反鐵磁有序隨著外加磁場(chǎng)和溫度的演化,并與物理所白雪冬研究員課題組陳潘博士合作，利用透射電鏡給出了不同應(yīng)力調(diào)控下薄膜中鐵電序的演變。 研究人員定義了一個(gè)光學(xué)磁電耦合常數(shù)——表示通過(guò)磁場(chǎng)控制多鐵性材料中光致非線性極化的能力。發(fā)現(xiàn)應(yīng)變釋放以后，自支撐BFO薄膜中光學(xué)磁電耦合常數(shù)的絕對(duì)值減小，并且反鐵磁有序和鐵電有序均被抑制。

研究人員還發(fā)現(xiàn)，該光學(xué)磁電耦合常數(shù)在自支撐BFO薄膜中與在襯底上外延生長(zhǎng)的薄膜中具有相同的量級(jí)，表明磁電耦合效應(yīng)對(duì)于應(yīng)變釋放具有魯棒性。研究人員還清晰地觀察到外延BFO薄膜中Néel溫度（反鐵磁-順磁轉(zhuǎn)變溫度點(diǎn)）為618 K的一級(jí)相變和自支撐BFO薄膜中飽和磁矩相較于外延BFO薄膜發(fā)生了約7倍的增強(qiáng)，后者主要?dú)w因于與電子自旋-軌道耦合相關(guān)的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用的變化。研究人員還發(fā)現(xiàn)自支撐BFO薄膜中強(qiáng)大的磁電耦合效應(yīng)在室溫下仍可以存在，預(yù)示著其未來(lái)在柔性多功能器件中的潛在應(yīng)用。以上研究表明展示了SHG方法原位無(wú)損探測(cè)自支撐等多鐵性薄膜或二維體系中鐵電及反鐵磁有序等物理性質(zhì)的靈敏性和有效性。

圖1. 自支撐BFO薄膜的制備及鐵電性能表征

圖2. 寬溫區(qū)(各向異性)SHG和外加磁場(chǎng)(H)的各向異性SHG測(cè)試

圖3. M-H和外加磁場(chǎng)的SHG測(cè)試 本研究的相關(guān)內(nèi)容以“Magnetoelectric Coupling in Multiferroics Probed by Optical Second Harmonic Generation”為題，于2023年4月20日在線發(fā)表在Nature Communications上。物理所博士生徐帥與北京量子信息科學(xué)研究院的王潔素副研究員，以及物理所的博士后陳潘(現(xiàn)為物理所副研究員)為共同第一作者，物理所金奎娟研究員為通訊作者。主要合作者包括北京量子信息科學(xué)研究院的常凱研究員，物理所的白雪冬研究員，北京大學(xué)的許秀來(lái)教授，物理所的王燦、郭爾佳、葛琛等研究人員。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

編輯：黃飛
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