隨著電子器件功率密度的持續(xù)攀升，熱管理系統(tǒng)面臨著前所未有的挑戰(zhàn)。在高功率應(yīng)用場景中，如電動汽車與手機(jī)的快速充電，電池或芯片的熱失控已成為引發(fā)安全事故的主要原因。為提高系統(tǒng)的散熱效率，二維材料如石墨烯和六方氮化硼納米片（BNNS）因其超高的平面熱導(dǎo)率而備受關(guān)注，已被廣泛用于散熱膜進(jìn)行高效均熱。然而，當(dāng)這些二維材料用作熱界面材料（TIM），高接觸熱阻嚴(yán)重限制其應(yīng)用。目前具有高熱導(dǎo)率的垂直序化的二維材料被廣泛報(bào)道，但二維材料在復(fù)雜界面的熱傳導(dǎo)機(jī)制仍不明晰，限制其性能進(jìn)一步提升。此外，高端TIM市場目前由國外企業(yè)壟斷。因此，二維材料在復(fù)雜界面處的熱傳輸機(jī)制理解、高性能二維材料TIM的設(shè)計(jì)及規(guī)?；苽?，成為亟待解決的卡脖子問題。

針對這一挑戰(zhàn)，清華大學(xué)丘陵副教授、中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院成會明院士和華南理工大學(xué)熊志遠(yuǎn)教授提出了界面聲子橋策略，旨在降低二維材料TIM的接觸熱阻。該團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種易量產(chǎn)的加工方法，利用高分子基底的粘塑性，在剪切應(yīng)力下誘導(dǎo)BNNS旋轉(zhuǎn)，形成了獨(dú)特的弧形結(jié)構(gòu)。具有弧形結(jié)構(gòu)的BNNS-TIM不僅顯著降低了接觸熱阻（低至0.059 in2 W K?1），還具有高達(dá)20.95 kV mm?1的介電強(qiáng)度，使其能應(yīng)用于快充電池散熱等高壓散熱場景。此外，通過分子動力學(xué)模擬，該團(tuán)隊(duì)從降低界面聲子反射概率的角度，揭示了BNNS搭接角度對于界面聲子傳輸行為的影響。該工作加深了對二維材料組裝體聲子輸運(yùn)行為的理解，為設(shè)計(jì)高性能熱界面材料提供了新的思路。相關(guān)工作以“Low thermal contact resistance boron nitride nanosheets composites enabled by interfacial arc-like phonon bridge”為題發(fā)表在最新一期的《Nature Communications》上。該工作的共同第一作者是詹科和陳宇聰，均為清華大學(xué)碩士研究生。圖1. 弧形結(jié)構(gòu)BNNS-TIM的制備技術(shù)與微觀結(jié)構(gòu)BNNS因其高熱導(dǎo)率及出色的介電性能，被認(rèn)為是下一代高性能熱管理材料。與石墨烯不同，BNNS僅通過聲子進(jìn)行熱傳導(dǎo)，是研究二維材料界面聲子傳輸?shù)睦硐肽Ｐ?。如圖1，研究團(tuán)隊(duì)利用BNNS與粘塑性聚合物混合，通過易量產(chǎn)的堆疊-切割工藝，制備具有弧形結(jié)構(gòu)的導(dǎo)熱墊片。SEM結(jié)果顯示，BNNS-TIM體相中的BNNS呈現(xiàn)高度一致的垂直排列，而在切割表面附近，形成特殊的弧形結(jié)構(gòu)。圖2. 弧形結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理為了進(jìn)一步理解近表面處的BNNS在切割過程中的旋轉(zhuǎn)行為，作者測試了BNNS聚合物復(fù)合膜的力學(xué)性能，發(fā)現(xiàn)BNNS填量從70–90 wt.%降低到50-60 wt.%后，薄膜由脆性斷裂轉(zhuǎn)變?yōu)轫g性斷裂。有限元模擬表明，隨著切割表面處BNNS的旋轉(zhuǎn)，低BNNS填量的樣品在線性剪切力作用下表現(xiàn)出近似弧形的應(yīng)力-應(yīng)變分布。這與SEM觀察到的形貌一致，揭示其弧形結(jié)構(gòu)的形成機(jī)制。圖3. BNNS-TIM的導(dǎo)熱性質(zhì)熱阻是評價(jià)TIM在實(shí)際應(yīng)用場景下散熱性能的重要指標(biāo)， 其不僅考慮材料本身的熱導(dǎo)率，也考慮了界面熱傳導(dǎo)的貢獻(xiàn)。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)70 wt.%含量的BNNS-TIM具有超低熱阻（0.059 in2 W K?1），性能遠(yuǎn)高于目前報(bào)道的數(shù)值和商用高端導(dǎo)熱產(chǎn)品。此外，BNNS-TIM還具有高介電強(qiáng)度，適用于高電場環(huán)境下電子設(shè)備的散熱。作者最后用雷達(dá)圖展示了BNNS-TIM在熱、力和電學(xué)方面的綜合優(yōu)勢，突顯了其廣闊的應(yīng)用前景。圖4. 界面聲橋策略有效性的實(shí)驗(yàn)和理論研究為了進(jìn)一步理解70wt.%填量下BNNS-TIM出現(xiàn)的熱阻最優(yōu)值，作者將熱阻進(jìn)一步拆分成材料熱阻與接觸熱阻。發(fā)現(xiàn)隨著BNNS含量增加，總熱阻逐漸減小，但接觸熱阻逐漸增加，使得熱傳導(dǎo)瓶頸由材料主導(dǎo)轉(zhuǎn)向接觸主導(dǎo)。研究發(fā)現(xiàn)，具有類似硬度的70 wt.% 和80 wt.%填量的BNNS-TIM在熱阻值上顯示巨大差異，這是由于70 wt.%填量BNNS-TIM的獨(dú)特弧形結(jié)構(gòu)能有效地在界面處傳輸聲子。分子動力學(xué)模擬結(jié)果表明，BNNS的接觸角度對界面熱傳輸有顯著影響。低頻范圍的聲子譜的重疊程度和界面熱通量隨著BNNS接觸角度減小而升高。此外，界面聲子穿透函數(shù)譜圖進(jìn)一步證明了上述結(jié)論。圖5. BNNS-TIM的規(guī)模生產(chǎn)與在快充電池上的工業(yè)應(yīng)用展示該研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合欣旺達(dá)、vivo等企業(yè)，展示了BNNS-TIM的巨大工業(yè)應(yīng)用潛力，通過堆疊-切割工藝可以簡單高效規(guī)?；a(chǎn)。與商業(yè)產(chǎn)品相比，BNNS-TIM在靜壓（43.5 psi）下能夠?qū)崿F(xiàn)更好的降溫效果。此外，由于其超過20 kV mm?1的高介電強(qiáng)度，BNNS-TIM可安全應(yīng)用于高電場環(huán)境，例如電池快充散熱。小結(jié)：研究團(tuán)隊(duì)基于“聲子橋”原理，利用低分子量聚合物的粘塑性質(zhì)，調(diào)整氮化硼納米片的排列取向，制備了具有低接觸熱阻（0.059 in2 K W-1）和高介電強(qiáng)度（20.95 kV mm-1）BNNS-TIM。分子動力學(xué)模擬揭示了其低熱阻與二維材料中定向聲子散射導(dǎo)致的接觸角度依賴的熱傳導(dǎo)密不可分。該制造方法簡單易量產(chǎn)，展現(xiàn)了在快充電池散熱應(yīng)用中的巨大潛力。這項(xiàng)研究為發(fā)展二維材料基高性能熱界面材料的制備提供了新的思路。

來源：高分子科學(xué)前沿